En esta misma época es nombrado bibliotecario segundo en Kassel donde reside hasta 1829 en que se traslada a Göttingen para ocupar un nuevo puesto. En 1837 su destitución por razones políticas causa un gran escándalo. Durante los siguientes cuatro años se instala en Kassel con su hermano Wilhelm Grimm, hasta que es nombrado en la Academia de las Ciencias de Berlín. En 1848 es elegido para el primer parlamento alemán.
A lo largo de estos años, Jacob Grimm escribió numerosas obras, reuniendo y publicando los cuentos y leyendas germánicas : Poésie des maitres chanteurs (1811) ; Cuentos de niños y del hogar (1812), entre los que destacan Blanca Nieves y los siete enanitos y Hänsel y Gretel ; Leyendas alemanas (1818) y Leyenda heróica alemana (1829). También se debe a su pluma una Historia de la lengua alemana (1848) y un Diccionario alemán (1852-1858) publicado parcialmente en vida del autor.
Jacob Grimm ha sido considerado el fundador de la historia de Alemania y el mejor representante del método histórico aplicado a trabajos literarios.
Muere en Berlín el 20 de septembre de 1863.